近日，西南交通大学材料学院杨维清教授团队与四川大学陈向荣教授团队合作，以前沿科学研究院为第一单位在国际知名期刊ACS Energy Letters上发表了题为“Molecularly Designing a Passivation ETL to Suppress EQE Roll-off of PeLEDs”的研究成果，ACSEnergyLetters是材料科学、能源材料等领域的顶级期刊，其影响因子IF=23.991。该论文第一作者为王群贵博士。

钙钛矿发光二极管的快速EQE滚降严重阻碍了其实际应用，而作为重要功能层的电子传输层材料对EQE滚降抑制仍然缺乏研究。因此，迫切需要设计具有本征且高效钝化的ETL以高效抑制PeLED的EQE滚降。该文章从分子结构上设计具有强亲核性中心基团的电子传输层B3PyPPM对钙钛矿发光二极管的快速EQE滚降进行高效抑制，为设计高效抑制EQE滚降的电子传输层材料提供了重要指导。

研究要点1：DFT计算显示，强亲核性中心基团具有更负的表面静电势核更强的供电子能力，这使B3PyPPM能与钙钛矿表面形成更强的相互作用和向钙钛矿表面缺陷转移更多电子。因此，B3PyPPM能高效地钝化钙钛矿表面缺陷。

图1.强亲核性core基团的ETL对表面缺陷有效钝化的机理

研究要点2：实验结果显示，钙钛矿/B3PyPPM界面表现出更强的PL，且其在高功率激发密度下PLQY依旧保持稳定。同时，钙钛矿/B3PyPPM界面展现出更长的PL寿命。变温PL结果显示，B3PyPPM能显著提升钙钛矿激子的激子稳定性。这些结果证明了B3PyPPM对缺陷辅助非辐射复合的明显抑制。

图2.钙钛矿/电子传输层界面PL，TRPL和变温PL结果

研究要点3：对单载流子器件的SCLC和电容-电压（C-V）分析表明基于B3PyPPM的器件载流子注入更为平衡。同时，单电子器件的电流密度-电压曲线和C-V的转变电压的一致性表明基于B3PyPPM钙钛矿的缺陷填充电容明显降低，证明了其更低的缺陷态密度。

图3.单载流子器件进行SCLC和电容-电压分析

研究要点4：PeLED器件性能显示器件的EQE滚降明显被抑制。高-低频C-V分析证实B3PyPPM对缺陷辅助非辐射复合的抑制，这使得器件内部载流子累积明显缓解。因此，B3PyPPM基PeLED器件外量子效率提升到18.04 %，且器件亮度明显增长到7.9 × 10⁵cd/m²。

图4.钙钛矿LED器件性能及其EQE滚降抑制的C-V分析

作为PeLED器件重要的组成部分，电子传输层ETL长期以来被认为只具有调节器件的电子注入作用。然而，我们在实验中发现，ETL对器件性能的影响远不止于对载流子注入平衡的调控。本工作展示了ETL在调控载流子注入外，还能对表面缺陷进行高效钝化。ETL分子本身具有丰富的结构，同时具有极大的官能团可调性。这表明，我们可以对ETL进行更丰富的设计，以实现更多的器件功能，如超低启亮电压，超快器件响应等，大有可为。